Modélisation des verres d 'aluminosilmicates de calcium par dynamique moléculaire : Structure et dynamique.

• Main Author: Bouhadja, Mohammed
• Language: fra
• Published: Université de Grenoble 2013
• Subjects: [SPI:OTHER] Engineering Sciences/Other; [SPI:OTHER] Sciences de l'ingénieur/Autre; Aluminosilicate de calcium; Diffusion; Viscosité; Fragilité; Potentiel BMH; Dynamique moléculaire
• Online Access: http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00961955; http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/96/19/55/PDF/35500_BOUHADJA_2013_archivage.pdf

Ce travail a pour but d'étudier les propriétés structurales et dynamiques des verres aluminosilicate de calcium CaO-Al2O3-SiO2 (CAS) par dynamique moléculaire classique, à partir d'un potentiel empirique de type Born-Mayer-Huggins, construit sur la base de résultats de dynamique moléculaire ab initio (AIMD) et expérimentaux. Il montre de bonnes propriétés de transférabilité sur toutes les concentrations pour les propriétés structurales et dynamiques étudiées. L'évolution des propriétés structurales a été étudiée en fonction de la température et de la concentration en silice pour trois rapports de concentrations R = [CaO]/[Al2O3]= 1, 1.57 et 3. Les résultats révèlent la présence d'oxygènes non-pontants et tricoordonnés et d'aluminium penta-coordonnés pour toutes les concentrations dont le nombre diminue avec l'augmentation avec la concentration en silice. L'étude de la viscosité et du temps de relaxation structural avec la température a permis de montrer que la fragilité diminue avec l'augmentation de la concentration en silice pour les trois valeurs de R. Une corrélation avec l'évolution des oxygènes non pontant indique que ces derniers jouent un rôle prépondérant pour la fragilité. Il est montré que la théorie des couplages de modes s'applique à la dynamique des CAS et qu'une violation de la relation de Stokes-Einstein se produit au-dessus du point de fusion expérimental indiquant une hétérogénéité dynamique.