Estudo sistemático das propriedades estruturais e magnéticas de amostras policristalinas do sistema PrxY1-xBa2Cu3O7-d

• Main Author: Romano, Cecilia Stari
• Other Authors: Moreira, Fernando Manuel Araújo
• Format: Others
• Language: Portuguese
• Published: Universidade Federal de São Carlos 2016
• Subjects: Física da matéria condensada; Supercondutividade; Cerâmica - síntese; CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::FISICA
• Online Access: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/4927

Made available in DSpace on 2016-06-02T20:15:22Z (GMT). No. of bitstreams: 1 3054.pdf: 5974055 bytes, checksum: 0fedaf941093d10ea9bc24fbb1406a37 (MD5) Previous issue date: 2008-08-10 === Financiadora de Estudos e Projetos === One of the most studied high TC superconductor is the YBa2Cu3O7 (Y-123) as well as the different substitutions on the Y site for different rare earth elements. Generally, this does not show important effects on the magnetic and superconducting properties. One exception to this behavior is the partial or total substitution of Y for Pr (PrxY1-xBa2Cu3O7 PrY-123) for which critical temperature diminishes and superconductivity is quenched for a certain value of x. However, the mechanism responsible for this suppression is not understood yet existing in the literature a great controversy about it. Moreover, in the last decade, superconductivity in Pr-123 samples has been reported for some authors where the method of syntheses appears to be responsible for the formation, or not, of the superconducting phase. These results opening still more the discussion of this topic. While for some authors o Pr-123 is an intrinsic non superconductor, for others is the method of syntheses that influences significantly in the formation of the probable superconducting phase. In this thesis we present a systematic study on the influence of synthesis conditions in the superconducting properties of polycrystalline samples of PrY-123. For this study, bulk polycrystalline samples were prepared by following a chemical route based in a modified polymeric precursor method. This method is recognized to produce very homogeneous samples reducing the presence of secondary phases, in comparison with the traditional method of solidstate reaction. Also, an essential part of this work was study how internal atmosphere using during both calcination and sinterization is influencing on the final properties of the samples. For study this we used oxygen and argon atmosphere. The phase purity and the structural characteristics of our samples were confirmed by scanning electron microscopy (SEM), x-ray diffraction (XRD) and x-ray photoelectron spectroscopy (XPS). We have measured the temperature dependence of both DC and AC magnetic susceptibility for the study of the superconductor properties and I ×V curves. The results indicated that for samples synthesized on argon atmosphere, the whole YPr- 123 family, including pure Pr-123, is superconductor in temperatures between of about 90 K. We also found that the superconducting transition temperature increase in samples prepared in argon respect to the samples prepared in oxygen (for the same Pr composition), when Pr concentration is less than 0.5. At the end of this work, through the results attained on the master work of Leonélio Cichetto Júnior (belonging to the same research group), we verified that YPr-123 singlecrystalline samples obeyed the same Physics that we describe for polycrystalline samples. Therefore, we can affirm that the existence of superconductivity for all the family YPr-123 is intrinsically associated to, and only to, syntheses conditions (calcination and sinterization). Both results (for polycrystalline and for single-crystals samples) demonstrate that theories for explain the Pr-123 non superconducting must be revised. === Um dos supercondutores de alta temperatura crítica mais estudado é o YBa2Cu3O7 (Y-123) assim como as diferentes substituições de átomos da família das terras raras no sítio do Y. Geralmente estas substituições não têm efeitos importantes nas propriedades magnéticas e supercondutoras. Uma exceção a este comportamento é a substituição parcial ou total do Y pelo Pr (PrxY1-xBa2Cu3O7 PrY-123) onde a temperatura crítica diminui até se perder a supercondutividade para um certo valor crítico de x. Entretanto, o mecanismo responsável pela supressão da supercondutividade nesta família ainda não é bem entendido existindo uma grande controvérsia na literatura a respeito. Na última década foi reportada supercondutividade em amostras de Pr-123 onde o método de síntese aparece como responsável pela formação, ou não, da fase supercondutora abrindo ainda mais a discussão sobre o assunto. Na literatura observamos que, enquanto para alguns autores o Pr-123 é um material não supercondutor intrínseco, para outros o método de preparação influencia significativamente na formação da provável fase supercondutora. O objetivo deste trabalho de doutorado foi realizar um estudo sistemático da influência das condições de síntese nas propriedades supercondutoras de amostras policristalinas da série PrY- 123. Para isso, foram preparadas amostras policristalinas seguindo o método dos precursores poliméricos. Essa rota química é reconhecida por produzir amostras muito homogêneas e por diminuir a formação de fases secundarias, quando comparado com o método tradicional de reação estado solido. Também, uma etapa essencial deste trabalho foi estudar a influência nas propriedades finais das amostras da atmosfera usada tanto durante o processo de calcinação quanto da sinterização, através do uso de oxigênio ou argônio. A qualidade das amostras foi estudada pelas técnicas de difração de raios-x (DRX), de microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectroscopia de fotoelétrons excitador por raios-x (XPS). Para o estudo das propriedades supercondutoras foram realizadas medidas de suscetibilidade magnética AC e DC e curvas I ×V. Os resultados para as amostras sintetizadas em atmosfera de argônio indicaram que a série toda, incluindo o Pr-123 puro, é supercondutora a temperaturas da ordem de 90 K. Também encontramos que, para conteúdos de Pr até 0,4, a temperatura de transição é maior nas amostras preparadas em atmosfera de argônio, quando comparada com a obtida para amostras preparadas em atmosfera de oxigênio. Já no final deste trabalho de doutoramento, através dos resultados obtidos no mestrado de Leonélio Cichetto Júnior (pertencente ao mesmo grupo de pesquisa), verificamos que monocristais de YPr-123 também obedecem à mesma Física aqui descrita. Dessa maneira, podemos afirmar que o aparecimento de supercondutividade em toda a família YPr-123 está intrinsecamente associado apenas às condições de preparação (calcinação e sinterização) da amostra. Ambos os resultados (para mono e policristais) demonstram que as teorias vigentes para explicar a não supercondutividade em Pr-123 devem ser revisadas.