Catalisadores de paladio-cobre suportados sobre silica e niobia

• Main Author: Roma, Marivone Nunho Sousa de Camargo
• Other Authors: UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS
• Format: Others
• Language: Portuguese
• Published: [s.n.] 1999
• Subjects: Catalisadores de metal; Paládio; Cobre; Sílica; Compostos de niobio; Desidrogenação
• Online Access: ROMA, Marivone Nunho Sousa de Camargo. Catalisadores de paladio-cobre suportados sobre silica e niobia. 1999. 146p. Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica, Campinas, SP. Disponível em: <http://www.repositorio.unicamp.br/handle/REPOSIP/267369>. Acesso em: 26 jul. 2018.; http://repositorio.unicamp.br/jspui/handle/REPOSIP/267369

Orientadores: Antonio Jose Gomez Cobo, Gilberto Marques da Cruz === Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica === Made available in DSpace on 2018-07-26T08:38:46Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Roma_MarivoneNunhoSousadeCamargo_D.pdf: 4917469 bytes, checksum: 4a2d2c842771cc1067e96458e40b1743 (MD5) Previous issue date: 1999 === Resumo: Catalisadores monometálicos de paládio, cobre e paládio-cobre suportados sobre silica e nióbia foram preparados com teores de 0,5% ou 3% de Pd e 3% de Cu (% em massa). O método de impregnação ou coimpregnação seca foi empregado, utilizando-se como precursores: cloreto de paládio e sulfato de cobre. Os sólidos foram secados e submetidos a tratamentos térmicos distintos, a 300°C, sendo eles: calcinação sob ar sintético, redução sob hidrogênio ou uma associação desses. Estes catalisadores foram submetidos a análise química elementar, quimissorção de hidrogênio, titulação hidrogênio-oxigênio, microscopia eletrônica de transmissão, espectrometria dispersiva de energia acoplada ao microscópio eletrônico de varredura, redução à temperatura programada e EXAFS. Testes catalíticos foram realizados com a reação de desidrogenação do cicloexano, e uma avaliação destes catalisadores foi realizada na reação de oxidação parcial do benzeno a fenol. Os catalisadores monometálicos com 0,5% de paládio suportado apresentaram dispersões metálicas em tomo de 20%, enquanto aqueles com 3% de Pd apresentaram valores menores, em tomo de 7%, independentemente dos suportes utilizados ou dos tratamentos térmicos a que foram submetidos. Tais dispersões foram determinadas pelas técnicas de adsorção de gases. A análise de catalisadores suportados sobre silica por microscopia eletrônica de transmissão confirmou tais resultados. Os catalisadores calcinados e reduzidos foram submetidos a análise por redução à temperatura programada, e os perfis indicaramuma interação entre os dois metais suportados ...Observação: O resumo, na íntegra, poderá ser visualizado no texto completo da tese digital === Abstract: Palladium catalysts, copper and palladium-copper supported on silica and niobia were prepared with metallic contents of 0,5% or 3% of Pd and 3% of Cu (% mass). The incipient impregnation or coimpregnation method by using palladium chloride and copper sulfate was employed. After its drying, different thermal treatments at 3000C were carried out: calcination under synthetic air flow, reduction under hydrogen flow and its associations. These catalysts were characterized by inductively coupled plasma-atomic emission spectrometry, hydrogen chemisorption, H2-02 titration, transmission electron microscopy, energy dispersive spectrometry by scanning electron microscopy, temperature programmed reduction and extended X-ray absorption fine structure. The catalytic systems had its activities evaluated in the cyclohexane dehydrogenation and benzene oxidation reactions. The chemisorption results indicated that the metallic dispersion decreased from 20% to 7% when the content of Pd was increased from 0.5% to 3%. Such results were confirmed by transmission electron microscopy in specific case of Pd/Si¿O IND. 2¿ TPR analysis of calcined and reduced catalysts suggested a possible interaction among the two supported metaIs. EXAFS characterization of silica supported systems confirmed the formation of Pd-Cu alloys in the bimetallic systems with high Pd or Cu contents. With regard to Pd/Nb20s catalysts, the tumover number obtained in the cyclohexane dehydrogenation at 300°C was 40% higher than those obtained with the Pd/Si¿O IND. 2¿ systems. ...Note: The complete abstract is available with the full electronic digital thesis or dissertations === Doutorado === Sistemas de Processos Quimicos e Informatica === Doutor em Engenharia Química