Summary: | L'optique quantique réalisée à l'échelle du nanometer est un défit crucial, surtout pour la caractérisation d'émetteur de photon unique. Ces émetteurs sont des défauts ponctuels dans des matériaux (quelques angströms) ou des structures confinées de quelques nanomètres. Une façon d'atteindre cette échelle est d'utiliser la cathodoluminescence (CL) dans un microscope électronique à transmission à balayage (CL-STEM) [1]. Cependant, lorsque l'on cherche à étudier les propriétés statistique d'émission de la lumière sortant d'une expérience de CL, ce qui est nécessaire pour étudier par exemple la nature quantique d'émetteur de photon unique (SPE), une expérience dédiée s'ajoutant à l'expérience de CL-STEM doit être réalisée. Quelques mois avant mon arrivé dans le groupe STEM du LPS, une expérience d'interférence des intensités (HBT) qui mesure la fonction d'autocorrélation g(2)(τ) du signal de CL a été construit [2]. Il est bien connu que la signature univoque d'un SPE en photoluminescence (PL) est l'antibunching, c'est à dire que le g(2)(τ) est toujours inférieur à un. Il a été récemment démontré que lorsque seulement un SPE est excité la CL-STEM est similaire à la PL sur un célèbre SPE, le centre NV dans le diamant. Dans cette thèse nous montrerons comment la CL-STEM a permis de caractériser un nouveau défaut ponctuel dans le h-BN, montrant la pertinence de l'expérience HBT dans un CL-STEM pour découvrir et caractériser de nouveaux SPE. Cependant, en étudiant l'excitation de multiple SPE en CL, on a découvert un nouveau phénomène d'émission, caractérisé par un grand effet de regroupement (bunching) dans la fonction g(2) (g(2)(0) > 35), en complète contradiction avec les mesures de PL et ce que l'on pourrait attendre (g(2)(0)< 1). Dans mon manuscrit de thèse, cet effet surprenant a été expérimentalement étudié, expliqué théoriquement et appliqué à la mesure de temps de vie à l'échelle du nanomètre. Parce que l'optique quantique est souvent liée à la plasmonique quantique, je présenterai pour conclure une proposition théorique en collaboration avec Javier Garcia de Abajo pour étudier la plasmonique quantique dans un microscope électronique à transmission à balayage. === Quantum optics performed at the nanometer scale is an important challenge, especially for quantum emitters characterization. They can be point defects in material (few ang- ströms) or confined structures of a few nanometers. A way to reach this scale is by using cathodoluminescence (CL) performed in a scanning transmission electron microscope (CL- STEM), which has only recently been done [1]. However, when aiming at studying the statistical properties of the light coming out of a CL experiment, which is necessary to e. g. study the quantum nature of Single Photon Emitters (SPE) emission, dedicated expe- riments on top of regular CL ones have to be designed. Few months before my arrival in the STEM-group of the LPS, an intensity interferometry experiment (HBT) that measures the autocorrelation function g(2) of the CL signal intensity was built [2]. It is well known that the clear signature of SPE as measured in photoluminescence (PL) is antibunching in the g(2)(τ), namely that the autocorrelation function is always less than one. It was re- cently demonstrated on a famous SPE, the Nitrogen vacancy (NV) defect in diamond, that CL-STEM is similar to PL when only one SPE is involved. In this thesis we will see how CL-STEM allowed to characterize a new point defect in h-BN, showing the relevance of HBT experiments in a CL-STEM for discovering and characterizing new SPE. However, by studying the excitation of multiple SPE in CL, we discovered a new emission phenomenon, characterized by a huge bunching effect of the g(2)(τ) function (g(2)(0) > 35), in complete contradiction to PL measurements and expectations (g(2)(0)<1). In my thesis manuscript, this surprising effect will be experimentally investigated, theoretically explained and applied to lifetime measurement at the nanometer scale. Because quantum optics is often linked to quantum plasmonics, I will present, to conclude, a theoretical proposal, in collaboration with J. Garcia de Abajo, about quantum plasmonics measurement in a STEM.
|